Search In this Thesis
   Search In this Thesis  
العنوان
”Behavior of radionuclides in uranium series and associated trace elements for some phosphate rocks”
المؤلف
Alkbashy,Naima Almbrouk Salem
هيئة الاعداد
باحث / Naima Almbrouk Salem Alkbashy
مشرف / Ibrahim E. El Aassy
مشرف / . Nadia El-sayed Walley
مناقش / Hany Abd Alla
مناقش / Abd Alla Mohammed
تاريخ النشر
2020
عدد الصفحات
136P
اللغة
الإنجليزية
الدرجة
الدكتوراه
التخصص
الفيزياء النووية والطاقة العالية
الناشر
تاريخ الإجازة
6/7/2020
مكان الإجازة
جامعة عين شمس - كلية البنات - قسم الفيزياء
الفهرس
Only 14 pages are availabe for public view

from 176

from 176

Abstract

The principal aim of this study is to examine the mobility of uranium and their isotopes and daughters during the acid leaching of phosphate samples, the distribution of radionuclides and their ratios (the daughter /parent) in the three phases ; original, leachate and residual of the samples. Ten samples were collected from El-Quseir- Hamrawein – Safaga , ( in Red Sea Coast) Egypt. Locations as in figure (2 -3). A total of twelve samples, were collected from Sibaiya area is located (in Nile Valley) , Egypt .
In the first stage; measuring the natural radionuclides in the original samples by using Hyper Pure Germanium detector with high resolution. The work showed that the activity concentrations of 238U,226Ra , were higher than the permissible level , while the activity concentrations of all studied phosphate samples for thorium 232Th and potassium 40K are lower than the permissible level in the two localities (Red Sea Coast and Nile Valley).The thorium to uranium concentration ratios (Clark value) was also estimated. The activity ratios 234U/238U, 230Th/238U, 230Th/234U, 226Ra/238U, 238U/235U and 234U/235U were studied to estimate the radioactive equilibrium /disequilibrium in the two localities. In this work, the radium equivalent (Raeq) in Bq/Kg, radioactivity level index (Iγ) , external hazard index (Hex), the absorbed dose rate (D) and the annual effective dose (AED) in an outdoor environment were estimated. The total excess life-time cancer risk (ELCR) was measured, it is found to be higher than the permissible level in the two localities. The radon mass exhalation rate and the radon emanation factor have been calculated for the two localities.
In second stage; Three different phosphate rock samples (two from El-Quseir - Safaga and one from Sibaiya area ) were choiced and subjected to acid leaching by two Acids: Hydrochloric (HCl) and Nitric (HNO3) , leaching with the same parameters of solid-liquid fluid ratio (S /L), acid concentration and leaching time. After the leaching process, the solution was separated from the residue by the filtration process and then the residue was dried. The activity concentration (Bq / kg) of different radionuclides for the pregnant solutions (leachate) and residues of the three choice samples by two acids (HCl and HNO3) were measured by the Germanium detector. The activity ratios are also studied for both solutions and residues. The behavior of radionuclides (uranium isotopes) during the acid leaching process, the 238U and 235U are leached to the same extent, but the similarity is not observed for 234U. The behavior of radionuclide 40K during the acid leaching process, concentrated in the residuals and pregnant solutions in very large quantities compared to the original. Radium equivalent Raeq, radioactivity level index Iγ , external hazard Hex , the outdoor absorbed rate D , outdoor annual effective dose AED in the residuals and solutions have been calculated for the two localities.
In the third stage; from the chemical analysis by using (XRF) for determination of the distributions components major oxides and trace elements in the three choice samples, the samples have high level of CaO , P2O5 and L.O.I compare with the other major oxides .
الملخص العربي
”سلوك النويدات المشعة لسلسلة اليورانيوم والعناصر النادرة المصاحبة لبعض صخور الفوسفات”
تهدف هذه الدراسة إلي تتبع حركة اليورانيوم ونظائره و وليداته خلال عملية اللآذابة الحمضية وكذلك دراسة النسبة بين الابنة / الوالدة في المراحل الثلاثة (العينة الاصلية ,المحلول الحامل, المتبقي ) لاعطاء صورة عن كيفية سلوك هذه النويدات في الظروف المختلفة من عوامل التجوية لصخور الفوسفات في منطقتي (ساحل البحر الاحمر – و وادي النيل ), وقد تم استخدام كاشف الجرمانيوم عالي النقاوة ذو الحساسية العالية في القياس حيث انه محاط بدرع حديث متعدد الطبقات من الرصاص والكادميوم والنحاس بزيادة الحساسية ودقة القياس وهى متصلة بالدائرة الالكترونية الخاصة بهذا النظام . وايضا استخدام الحاسب الألي لمعالجة النتائج المتحصل عليها لتقدير وتحديد نسب تركيز المواد المشعة الطبيعية في العينات تحت الدراسة وحساب معدل الجرعة الاشعاعية لها ومقارنتها بالمعدلات العالمية وفي هذه الدراسة تم تجميع عدد 10 عينات من صخور الفوسفات لمناطق ساحل البحر الاحمر (قصير- حمراوين- سفاجا) وعدد 12 عينة لصخور الفوسفات لمنطقة وادي النيل (السباعية) وتنقسم هذه الرسالة إلى أربعة فصول رئيسية :
الفصل الاول :
يتضمن هذا الفصل إلقاء الضوء على التعريف بالمواد المشعة الطبيعية ( NORM ) والمواد المشعة الطبيعية والمصنعة تكنولوجيا ( NORM-TE ) كما يتضمن سلاسل الانحلال الطبيعي مثل اليوراينوم – 238 , واليورانيوم – 235, الثوريوم – 232 وكذلك نبذة عن بعض عناصر النويدات المشعة مثل عنصر اليورانيوم , الثوريوم , الراديوم وكذلك غاز الرادون . كما يحتوي الفصل على شرح لبعض الاثار البيولوجية للاشعاع , واخيرا تم عرض بعض الدراسات السابقة قي نفس المجال .
الفصل الثاني :
يشمل هذا الفصل الاوضاع الجيولوجية لمنطقة الدراسة مصحوبة بخرائط جيولوجية لهذه المناطق , مع شرح موجز عن جيولوجيا مناطق الدراسة على امتداد ساحل البحر الاحمر ومنطقة وادي النيل ونبدة عن الانتاج العالمي لخامات الفوسفات واستعمالاته وكذلك عرض بعض الظواهر الطبيعية مثل الاتزان الاشعاعي ,عدم الاتزان الاشعاعي , ارتداد جسمات الفا . وتوضيح للمعادلات والقوانين المستخدمة في حساب تركيز اليورانيوم – 238 ,الثوريوم- 232, والبوتاسيم- 40 في جميع العينات وتقدير الاضرار الناتجة عن النشاط الاشعاعي الكلي في عينات الدراسة بعدة طرق منها :
(1) حساب نشاط الراديوم المكافي ( (Raeq لجميع العينات .
(2) حساب معامل الاخطار الخارجي ( Hex) والذي يعكس مستوى التعرض الخارجي.
(3) حساب معامل مستوى الاشعاع ( I γ ) وذلك لتقدير مستوى اشعاع جاما للنويدات المشعة في العينات تحت الدراسة وكذلك معادلات الجرعة الاشعاعيه التى يتعرض لها الانسان في البيئة .
الفصل الثالث :
تناول هذا الفصل وصفا لكاشف الجرمانيوم عالي النقاوة و ذو الكفاءة العالية والدائرة الالكترونية المتصلة به و النقاط الاساسية لاعداد المطياف الجامي للعمل وهي كالاتي:
(1) معايرة المطياف الجامي بالنسبة للطاقات الجامية باستخدام اشعاعات جاما الصادرة من العناصر المشعه : الراديوم - 226 , وامارسيوم 242 , الكوبلت 60 .
(2) معايرة المطياف الجامي بالنسبة للكفاءة باستخدام مصدر مرجعي للبورانيوم – 238 , الثوريوم – 232 , البوتاسيوم - 40 . وكذلك يناقش الفصل جهاز اشعة اكس الفلورسنت ( X-Ray fluorescence) المستخدم في معرفة التركيب الكيميائي لكل عينة وكذلك يتضمن شرح لعملية الاذابة . واخيرا يتم شرح طريقة اعداد العينات للدراسة بتجفيفها وطحنها وتعبئتها في عبوات سعتها 250سم3 وتخزينها لمدة شهر ليحصل توازن بين الراديوم – 226 الناتج عن اليورانيوم – 238 ونواتجه ليتم تحليله بواسطة كاشف الجيرمانيوم عالي النقاوة .
الفصل الرابع :
يتم عرض النتائج المتحصل عليها وذلك خلال ثلاث مراحل :
المرحلة الاولى :
تم حساب تركيز النويدات المشعه في العينات الاصلية لصخور الفوسفات لمنطقتي: على ساحل البحر الاحمر (القصير – سفاجا – حمراوين ) وكذلك السباعية بوادي النيل وذلك بواسطة كاشف الجرمانيوم وكان تركيز اليورانيوم -238 و وليداته عالي في عينات صخور الفوسفات في منطقتي (ساحل البحر الاحمر - و وادي النيل ) في حين ان تركيز البوتاسيوم -40 والثوريوم- 232 منخفض, حيث كانت تركيزات اليورانيوم – 238 , الراديوم 226 اعلى بكثير من المتوسط العالمي (33 بيكريل / كيلوجرام , 32 بيكريل / كيلوجرام ) على التوالي, بينما تركيزات الثوريوم -232 والبوتاسيوم - 40 اقل من المتوسط العالي (45 بيكريل / كيلوجرام 412 بيكريل / كيلوجرام علي التوالي .
تم حساب نسب تركيز النشاط الاشعاعي للنويدات المشعة الابنة / الوالدة للمنطقتين (ساحل البحر الاحمر – و وادي النيل ) وهذه النسب هي كالاتي :
اليورانيوم – 234 الي اليورانيوم – 238
الثوريوم – 230 الي اليورانيوم – 238
الثوريوم – 230 الي اليورانيوم – 234
الراديوم – 226 الي اليورانيوم – 238
فلوحظ التالي :
(1) بعض المناطق يوجد بها تراكم لليورانيوم – 238 وهى العينات (Q5, Q8 , Q10 ) S9 ) , ) .
(2) بعض المناطق يذوب بها اليورانيوم – 238 وهى العينة. (S11) :
(3) بعض المناطق كانت النسب للتركيزات حول الوحدة وهذا يعزى لوجود اتزان في هذه المنطقة وهذه العينات هى: (Q1, Q3, Q4 , Q6) و((S1, S3, S7, S8 , S12).
(4) بعض المناطق يوجد بها عمليات معقدة من التراكم والاذابة لليورانيوم – 238 وهى العينات : (Q2, Q7 , Q9) و (S2, S4, S5, S6 , S10) .
وكذلك تم حساب نسبة نشاط الوالدة / النظير, الابنة / النظير ( الي يورانيوم – 238 الي اليورانيوم – 235 ),( اليورانيوم – 234 – الي اليورانيوم – 235 ) وكانت النسب تعكس انحرافا عن النسبة الطبيعية 21,7
تم حساب معدل انبعاث غاز الرادون – 222 وكذلك حساب معدل كتلة غاز الرادون – 222 المنبعث من العينات, حيث كانت النتائج لمنطقة ساحل البحر الاحمر (قصير – سفاجا – حمراوين ) هى (من 0,26 الي 53 ’ 0 ) – (39’ 0 – 32’ 2 مللي بيكريل لكل كيلوجرام . ثانية ) على التوالي .
اما منطقة السباعية بوادي النيل فكانت النتائج (من 06’ 0 الي 37’ 0 )
(03 ’ 0 الي 52’0 مللي بيكريل لكل كيلوجرام . ثانية ) علي التوالي .
تم كذلك تقدير قيم مؤشر الخطر الخارجي للعينات لصخور الفوسفات وكذلك معدل الجرعة الممتصة ومخاطر الاصابة بالسرطان مدى الحياة .
المرحلة الثانية :
لتتبيع حركة النويدات المشعة خلال عملية الاذابة بواسطة الحمضين (حمض الهيدروكلوريك – حمض النيتريك ) ثم اختيار 3 عينات لصخور الفوسفات من منطقة ساحل البحر الاحمر (قصير – سفاجا- حمراوين ) العينتين هما ( Q9 – Q7 ) , وعينة واحدة من منطقة السباعية بوادي النيل(S2), تمت الاذابة بالمعمل بالحمضين المذكورين سابقا وبعد عملية الترشيح تم فصل المخلفات (المتبقي عن المحلول ) وتم تجفيفه ثم قياس التركيز للنشاط (بيكريل / كجم ) لكلا من المتبقي والمحلول للعينات الثلاثة ( Q9 – Q7 – S2 ) بواسطة الحمضين .
تم تحليل نفس العينات ( Q9 – Q7 – S2 ) كيميائيا باستخدام جهازالاشعة السينية ( XRF ) لمعرفة التركيب الكيميائي للعينات ( ( trace , major . وكانت نتائج الدراسة لعملية الاذابة كالتالي :
(1) اليورانيوم – 238 واليورانيوم – 235 تذوب بنفس المقدار في حين لوحظ ان اليورانيوم – 234 يذوب بمقدار اكبر وذلك بسبب ظاهرة ارتداد الفا .
(2) في اغلب العينات نجد ان (الراديوم – 226 والرصاص – 214 وا لبزموث – 214 ) ضعيفة الحركة لذلك نجدها اكبر في المتبقي ( المخلفات ).
(3) البوتاسيوم -40 نجد ان تركيزه في المتبقي وكذلك في المحلول كان بكميات كبيرة جدا مقارنة بتركيز العينة الاصلية ,ويعزى السبب الى احتمال ان هناك تفاعلات كيميائية كانت قد حدثت اتناءعملية الاذابة الحمضية .
(4) كفاءة الاذابة لليورانيوم - 238 و وليداته و نظائره للعينة (S2 ) بمنطقة السباعية بوادي النيل بواسطة الحمضين (حمض هيدروكلوريك , حمض النيتريك) كانت اكبر من العينتين (Q7,Q9) بمنطقة (قصير – سفاجا –حمراوين) بساحل البحر الاحمر ويعزى السبب لوجود مركبات الكربونات في العينتين الاخرتين .
المرحلة الثالثة :
تم تقديرمؤشرالخطر الخارجي , و معدل الجرعة الممتصة و مخاطر الاصابة بالسرطان لجميع العينات الاصلية لكل من المنطقتين ( ساحل البحر الاحمر , وادي النيل) قبل عملية الاذابة وكانت اغلب العينات فوق الحد المسموح به عالميا . اما بعد الاذابة فالمنتجات (المتبقي , المحلول الحامل ) فكانت بالنسبة للمتبقي (المخلفات) اعلى من الحد المسموح به عالميا للمنطقتين, فبذلك ينصح بتدارك ذلك مع العاملين في المناجم بهذه المناطق . وحيث انه تصنف المناطق قيد البحث على أنها ذات نشاط إشعاعي طبيعي عالي المستوى ، فبذلك يمكن اعتبارها مناطق غير آمنة . و لكن نظرا لاهمية هذه المناطق لاحتوائها كميات كبيرة من خامات الفوسفات التي تدخل في العديد من الصناعات ولهذا يستلزم تنقية هذه المناطق: منطقة ساحل البحر الاحمر( قصير – سفاجا ) و منطقة وادي النيل (السباعية) من تركيزات اليورانيوم العالية والتي تمثل خطرا بيئيا قبل استخدامها في الصناعات المختلفة مثل الاسمدة و الادوية . ومن خلال تحليل جميع العينات الخاصة بالمنطقتين تحليلا كيميائيا وجد انها غنية باكاسيد بعض العناصر الهامة مثل : خامس اكسيد الفوسفور ، اكسيد الكالسيوم ومن خلال التجارب المعملية التي اجريت بهذا البحث ( الاذابة الحمضية) وجد انه مقدار قابلية الاذابة لعناصر اليورانيوم تزيد بتقليل مقدار هذه الاكاسيد بالعينة . وبهذه الطريقة يمكن اسخلاص اليورانيوم من صخور الفوسفات قبل استخدامها في الصناعات المختلفة .